大气颗粒态汞稳定同位素研究取得新进展----中国

作者:信息科学

大气颗粒态汞在运输过程中可能受到复杂的气-粒分配和化学转化过程的影响,导致同位素分馏并改变原始的同位素特征,使得直接利用汞同位素追踪来源变得更加困难。

灰霾颗粒污染对区域环境和人体健康都会造成巨大危害。防治灰霾已成为我国部分地区的当务之急,而进行准确的源解析,是建立行之有效的污染防控措施的根本和关键。由于灰霾颗粒是大气汞的一个重要载体,因此近年来快速发展起来的汞同位素方法可能为示踪灰霾颗粒来源开辟新的视野。鉴于此,中科院地球化学研究所陈玖斌研究员课题组于2013年开始率先建立灰霾颗粒汞同位素高精度测试方法,籍此对我国城市大气颗粒汞的污染源和地球化学行为进行系统研究。

灰霾颗粒污染对区域环境和人体健康都会造成巨大危害。防治灰霾已成为我国部分地区的当务之急,而进行准确的源解析,是建立行之有效的污染防控措施的根本和关键。由于灰霾颗粒是大气汞的一个重要载体,因此近年来快速发展起来的汞同位素方法可能为示踪灰霾颗粒来源开辟新的视野。鉴于此,中国科学院地球化学研究所研究员陈玖斌课题组于2013年开始*建立灰霾颗粒汞同位素高精度测试方法,籍此对我国城市大气颗粒汞的污染源和地球化学行为进行系统研究。 近期,课题组在国家重点基础研究发展计划、中科院先导B专项和创新交叉团队项目的联合资助下,对我国灰霾汞同位素进行了系统研究,在结合其它地球化学参数(例如,PM2.5,元素碳,微量金属元素浓度)和气象数据的基础上,初步示踪了灰霾汞的来源。结果表明:北京灰霾颗粒汞同位素组成具有明显的四季变化,而排放源在不同季节按不同比例混合可能是导致汞同位素变化的主要原因:1)工业排放(例如冶炼、水泥生产和煤燃烧)是汞的主要贡献来源并在四个季节普遍存在;2)燃煤排放和生物质燃烧分别在冬季和秋季贡献明显;3)在春季和夏季的颗粒中发现的相对较高的正的奇数汞同位素非质量分馏说明,除本地来源外,长距离输送的汞也可能是灰霾汞的重要来源之一。这项研究不仅为利用同位素深入研究颗粒汞的来源和迁移转化打下基础,也表明金属稳定同位素(如Hg、Zn、Cd等)在示踪大气颗粒重金属及其载体灰霾颗粒的来源以及迁移转化过程等研究方面具有重要应用价值,同时,灰霾颗粒中异常高的金属的富集因子也指示了深入研究灰霾颗粒中重金属及相应的健康危害已迫在眉睫。 相关研究成果在大气权威期刊《大气化学与物理》(Atmospheric Chemistry and Physics)和《分析原子光谱学杂志》(Journal of Analytical Atomic Spectrometry)上发表。

考虑到大气颗粒态汞可能存在昼夜的光化学过程差异,陈玖斌课题组黄强博士利用汞稳定同位素研究了北京大气颗粒态汞的同位素组成昼夜变化。通过定量分析昼、夜PM2.5样品的汞同位素组成,发现颗粒态汞的同位素组成,尤其是非质量分馏具有显著的昼夜交替变化规律,白天样品的非质量分馏Δ199Hg比夜间显著较高。通过样品的地球化学特征和气团轨迹模型分析,结果表明这种昼夜变化不是由源贡献的变化引起的,而更可能是由于颗粒上的二价汞的光化学还原所产生的。本研究的结果表明,除一般认为的昼夜温差变化引起昼夜颗粒态汞的质量浓度变化外,大气颗粒态汞发生的光化还原过程,也可导致颗粒态汞的质量浓度昼夜变化,该过程产生的气态单质汞,也可能是大气中气态单质汞的一个贡献端元,颗粒态汞与气态汞的转化过程还有待深入研究。

近期,课题组在国家重点基础研究发展计划、中科院先导B专项和创新交叉团队项目的联合资助下,对我国灰霾汞同位素进行了系统研究,在结合其它地球化学参数和气象数据的基础上,初步示踪了灰霾汞的来源。结果表明:北京灰霾颗粒汞同位素组成具有明显的四季变化,而排放源在不同季节按不同比例混合可能是导致汞同位素变化的主要原因:1)工业排放是汞的主要贡献来源并在四个季节普遍存在;2)燃煤排放和生物质燃烧分别在冬季和秋季贡献明显;3)在春季和夏季的颗粒中发现的相对较高的正的奇数汞同位素非质量分馏说明,除本地来源外,长距离输送的汞也可能是灰霾汞的重要来源之一。这项研究不仅为利用同位素深入研究颗粒汞的来源和迁移转化打下基础,也表明金属稳定同位素在示踪大气颗粒重金属及其载体灰霾颗粒的来源以及迁移转化过程等研究方面具有重要应用价值,同时,灰霾颗粒中异常高的金属的富集因子也指示了深入研究灰霾颗粒中重金属及相应的健康危害已迫在眉睫。

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该项目得到国家自然科学基金、科技部重点研发计划等资助。相关成果已发表于Atmospheric Chemistry and Physics。论文信息:

图1. 北京灰霾颗粒及主要人为排放源的汞同位素组成

永利电玩城网址49696com,Qiang Huang, Jiubin Chen, Weilin Huang, John R. Reinfelder, Pingqing Fu, Shengliu Yuan, Zhongwei Wang, Wei Yuan, Hongming Cai, Hong Ren, Yele Sun, and Li He. Diel variation in mercury stable isotope ratios records photoreduction of PM2.5-bound mercury. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19: 315-325

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图2. 灰霾颗粒汞Δ199Hg值结合Zn/Al与EC关系可区分颗粒的季节性来源

永利电玩城,(陈玖斌课题组/供稿)

相关研究成果在大气权威期刊《Atmospheric Chemistry and Physics》和分析原子光谱学杂志《Journal of Analytical Atomic Spectrometry》上发表。

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